【国家标准】 环境及生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法

ICS13.280
CCSC57
中华人民共和国国家标准
GB/T16145-—2022
代替GB/T16145—2020.GB/T16140—2018等环境及生物样品中放射性核素的？能谱分析方法
Gamma-ray spectrometry method for the determination of radionuclides inenvironmental and biological samples2022-12-30发布
国家市场监督管理总局
国家标准化管理委员会
2023-07-01实施
规范性引用文件
术语和定义
方法概要
测量系统
能量刻度
效率刻度
样品的准备与测量
能谱分析
不确定度评定
结果报告
附录A（资料性）
附录B（资料性）
附录C（资料性）
附录D（资料性）
附录E（资料性）
附录F（资料性）
附录G（资料性）
附录H（资料性）
附录I（资料性）
附录丁（资料性）
附录K（资料性）
附录L（资料性）
参考文献
能量和效率刻度用的单能和多能核素测量低活度样品用的典型样品盒示例…样品自吸收修正方法
级联辐射引起的符合相加修正
土壤、沉积物（底泥）样品采集、制备与测量水样品采集、制备与测量
生物样品采集、制备与测量
空气样品采集、制备与测量
生物样品的干鲜比、灰鲜比和灰化时着火的临界温度范围样品能谱分析方法中存在的可能干扰核素及射线?能谱分析中不确定度评定方法举例探测限
GB/T16145—2022
GB/T16145—2022
本文件按照GB/T1.1—2020《标准化工作导则第1部分：标准化文件的结构和起草规则》的规定起草。
本文件代替GB/T16145—2020《生物样品中放射性核素的Y能谱分析方法》，GB/T16140—2018《水中放射性核素的能谱分析方法》、GB/T11743-2013《土壤中放射性核素的能谱分析方法》。本文件以GB/T16145-2020为主，整合了GB/T16140—2018、GB/T11743—2013的内容。与GB/T16145一2020相比，除结构调整和编辑性改动外，主要技术变化如下：增加了“环境样品”的术语和定义（见第3章）。本文件做了下列编辑性改动：
一将标准名称改为《环境及生物样品中放射性核素的能谱分析方法》；增加了“土壤、沉积物（底泥）样品采集、制备与测量”（见附录E)；一增加了“水样品采集、制备与测量”（见附录F）；增加了“空气样品采集、制备与测量”（见附录H）、请注意本文件的某些内容可能涉及专利。本文件的发布机构不承担识别专利的责任。本文件由中华人民共和国国家卫生健康委员会提出并归口。本文件起草单位：中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所、山东省医学科学院放射医学研究所、广东省职业病防治院、江苏省疾病预防控制中心、深圳市职业病防治院、浙江省疾病预防控制中心。
本文件主要起草人：拓飞、杨宝路、许家昂、张庆、张京、周强、林涌钦、李则书、刘彦兵、杨小男、宣志强。
本文件所代替文件的历次版本发布情况为：—GB/T16140，1995年首次发布，2018年第一次修订；—GB/T16145，1995年首次发布，2020年第一次修订：一GB/T11743，1989年首次发布，2013年第一次修订。m
1范围
环境及生物样品中放射性核素的能谱分析方法
GB/T16145—2022
本文件规定了用高纯锗（HPGe）Y能谱仪分析环境及生物样品中Y放射性核素活度浓度的方法本文件适用于环境及生物样品中放射性核素活度浓度的测量，类似基质样品中放射性核素活度浓度的测量参照执行。
规范性引用文件
本文件没有规范性引用文件。
3术语和定义
下列术语和定义适用于本文件。3.1
环境样品
environmentalsample
环境系统的基本环节，环境结构的基本单元。注：本文件所指环境样品包括水、空气、土壤、岩石等3.2
生物样品biologicalsample
根据生物放射性检测需要采集的、具有代表性的、作为检测样品的生物物质。注：本文件所指生物样品包括粮食作物、果蔬、茶叶、牧草、牛奶、菌菇类、家畜、家禽、指示性野生动植物等陆生动植物，海洋或淡水中的鱼、虾蟹、藻类等水生生物，以及人和动物的毛发、组织、血液和排泄物等3.3
能量刻度
energy calibration
确定能谱仪系统射线能量和道址间的对应关系的过程。3.4
全能峰探测效率totalabsorptiondetectionefficiency对于给定的测量条件和射线能量，探测到的全能峰内的净计数与同一时间间隔内辐射源发射的该能量的光子总数的比值。
效率刻度
efficiency calibrationwww.bzxz.net
在给定测量条件下，建立射线能量与其全能峰效率关系曲线，或者确定一些具体核素刻度系数。3.6
放射性气溶胶
radioactiveaerosol
固体或液体放射性微粒悬浮在空气或气体介质中形成的分散体系。3.7
探测限
detection limit;DL
在给定的置信度下，谱仪可探测的最低活度。1
GB/T16145-—2022
实时间
realtime
能谱仪某一测量过程经过的时间。3.9
死时间deadtime
能谱仪某一测量过程中，探测器不能获得脉冲的时间。3.10
活时间
livetime
能谱仪探测器能够接受脉冲的时间，等于实时间减去死时间。4方法概要
根据检测目的采集具有代表性的环境或生物样品，经物理或化学方法预处理制成具有一定体积或形状的测量样品，使用能谱仪获取待分析样品的特征射线全能峰，经能量刻度和效率刻度，对样品中放射性核素的种类和活度进行定性（特征峰位）和定量（特征峰面积）的分析，从而给出所分析放射性核素在样品中的活度浓度。
测量系统
5.1能谱仪系统
5.1.1能谱仪应包括探测器、前置放大器、主放大器、脉冲幅度分析器、高压电源、谱数据分析处理系统等部件。
5.1.2对Co1332.5keV射线的能量分辨力（FWHM)应小于2.5keV。脉冲幅度分析器应不小于4096道。
5.1.3一般选用放射性本底低的铅或钢铁等金属作屏蔽物质，屏蔽室壁厚不小于10cm铅当量，屏蔽室主体内衬一定厚度的镉、铜或锡以及有机玻璃。屏蔽室形状可为方形或圆柱形，其内腔容积应满足样品测量要求，屏蔽室应有便于取、放样品的门或窗。5.2谱分析软件
谱分析软件应具有数据获取、自动寻峰、峰面积分析、能量刻度、效率刻度及核素定性、定量分析功能。配备无源效率刻度软件。
5.3标准源
适用于Y能谱仪能量和效率刻度用的含有特定放射性核素的标准源，其所用核素通常是1Pb、241Am、19Cd、Co、HCe、5Cr、37Cs、4Mn、22Na、8Y、6Co、152Eu、4°K等。标准源中各核素活度扩展不确定度均应不超过5%（2）。适用手能量和效率刻度的单能和多能核素及其主要参数见附录A。在进行能量刻度、效率刻度和测量时需注意能量、发射分支比及半衰期参数的来源统一。5.4检验源
检验源用于仪器可操作性检查，以及用于执行测试以验证、评估环境因素对仪器稳定性的影响。可以使用具有适当几何形状的长寿命放射性核素（如37Cs、3Ba、4°K)的固体密封源。2
5.5样品盒
GB/T16145—2022
根据测量样品的体积和探测器的形状、大小，选择不同形状和尺寸的样品盒。样品盒应由天然放射性核素含量低、无人工放射性核素污染的材料制成。附录B给出了适合测量低活度样品用的两种常用典型样品盒示例。
6能量刻度
6.1标准源要求
标准源中放射性核素所发射的射线的能量宜尽可能均勾分布在所需刻度的能区（通常为40keV~2000keV),且最少需要4个能量点。6.2能区范围与道址
刻度的能区范围（脉冲幅度分析器满量程）可通过调节系统的增益来完成。如果所分析的能区为40keV~2000keV.应调节系统增益，使3Cs的661.66keV射线的全能峰峰位大约在多道分析器总道数的1/3处。若多道分析器取8192道，则该峰位约在3000道附近，6.3刻度谱的获取
能谱仪系统调至合适的工作状态并待稳定后，将能量刻度标准源置于探测器适当位置，获取一个至少包含均匀分布于整个能区的4个孤立全能峰的能谱，记录标准源的特征?辐射的能量及其全能峰峰位。
6.4刻度曲线的确定
6.4.1刻度曲线的拟合
采用谱分析软件获得全能峰峰位，确定峰位和能量之间的关系，用谱分析软件进行射线能量与全能峰峰位的拟合。处于良好工作状态的能谱系统的能量刻度曲线非线性不能超过0.5%（拟合曲线的二次项与之后各项之和不能超过总贡献的0.5%）。能量刻度曲线也可以自行进行计算拟合，假定峰位（道址）和能量之间关系满足式（1）：E=a.+aPl+aP+....+a.P!
式中：
E——射线能量，单位为千电子伏（keV)：a.—-能量刻度曲线（a。.a....a,）拟合常数；P全能峰中心所在道址。
.......(l)
利用式(1)对已知的峰位和能量做最小二乘法拟合，确定系统ao.a1，……,α.。通常取一次或二次多项式做拟合即可。
2刻度曲线的核查
在样品测量期间，至少用2个能量点的全能峰峰位对谱仪进行定期检查，所用射线的能量应分别靠近刻度能区的低能端和高能端。如果峰位基本保持不变，则刻度数据保持适用。若多道分析器取8192道，要求对°Co的1332.5keV射线的全能峰峰位置于6000道附近时，24h内峰位漂移应不超过2道。
GB/T16145—2022
7效率刻度
7.1标准源要求
标准源应选择与待测样品的几何形状和大小相同、基质一样或类似（或质量密度相等或相近）、核素活度和射线能量已知，以及源容器材料和样品容器材料相同的标准源。效率刻度标准源的放射性核素总活度应小于1O00kBq，能量分布应适当，用于效率曲线刻度时的能量点应分布在需刻度的能区内（通常为40keV～2000keV），选择至少9个能量的射线7.2谱的获取
将谱仪系统调至合适工作状态并待稳定后，把效率刻度标准源置于与样品测量时儿何条件完全相同的位置上获取刻度能谱，并使能谱中用于刻度的全能峰净面积计数统计引人的相对扩展不确定度不超过1%（k=2）。
7.3射线全能峰探测效率刻度
7.3.1刻度的一般程序及要求
刻度的一般程序及要求如下：
以效率刻度标准源谱获取时间归一，得到归一后的基体本底谱的有关核素的本底数据（简称基体本底归一谱）；
从效率刻度标准源谱中扣除基体本底归一谱，得到刻度核素的净谱；c）
从净谱中选择该核素的特征?射线的全能峰，并求得其净峰面积：计算所选特征射线的全能峰净峰面积，与在获取效率刻度标准源能谱同一时间间隔内效率d
刻度标准源中总放射性活度的比值，即为该能量射线的全能峰探测效率：e)
如果所选特征射线是级联辐射，在计算净峰面积时，应对级联辐射的相加效应做出修正；拟合探测效率与射线能量之间的关系曲线，此曲线即为效率刻度曲线f
相对比较法
对于待测样品与效率刻度标准源的几何形状相同、性状相似，所分析的核素或射线能量相同的情况，则该能量射线的全能峰探测效率可直接用于相对比较法的刻度。7.3.3效率曲线法拟合
对于待测样品与效率刻度标准源的几何形状、性状等相同，只是核素或射线能量不同的情况，Y射线全能峰探测效率刻度可用全能峰效率曲线法：a）在常用能区内（如40keV～2000keV），至少选择9个能量孤立的射线能峰，并计算它们的全能峰探测效率ep.（E)；
用谱分析软件完成Y射线全能峰探测效率e（E，）与射线能量E，的关系曲线拟合，即射b)
线全能峰效率刻度曲线。一般的拟合函数采用式(2)计算：Inep(E）=
Zb,(InE,)
式中：
Ep(E)-
探测器对能量为E，的射线的全能峰探测效率：b
效率刻度曲线拟合常数；
......(2)
一Y射线对应的能量，单位为千电子伏（keV)；GB/T16145—2022
一多项式的最高阶次，k≤m一1,m为相应能区内参加曲线拟合的实验效率点的数目。曲线一般分两段拟合，大约在150keV～300keV处有个“拐点”Ec对能量EEc的高能段，当有3个～5个实验效率点时，式（2）中拟合阶数k可取2：当有6个或7个实验效率点时，式（2)中拟合阶数可取3；当大于8个实验效率点时，式（2)中拟合阶数k可取4。宜采用系统自带的谱分析软件进行射线能量与全能峰效率的拟合。7.4无源效率法刻度
使用无源效率刻度时，需首先对探测器进行特有表征，并且所用无源效率刻度软件能与Y能谱分析软件结合使用。使用无源效率刻度时需用可溯源的实际标准源进行验证，各能量点验证结果的相对偏差均小于15%时，该类型无源效率刻度方法才可应用于样品分析。无源效率法刻度只是对传统有源效率刻度的一种补充。
7.5效率刻度的修正
7.5.1采用相对比较法和效率曲线法时，当效率刻度标准源与样品的装样量或密度间差异较大时，应对效率刻度做出修正，特别是在能量低于200keV的特征Y射线核素活度分析时，密度差异不能忽略应进行样品自吸收修正。样品自吸收修正方法见附录C。7.5.2：采用效率曲线法时，如果使用的效率刻度标准源中某种核素具有级联Y辐射，而且Y能谱是在效率刻度标准源距离探测器较近情况下获取的，则用于计算效率的峰面积应做符合相加修正，其修正方法见附录D。
7.5.3当效率刻度标准源中，使用的基质中固有的放射性核素（通常是天然放射性核素）与加人的标准源溶液或标准物质的能量一样或相近，宜考虑它们对刻度谱峰面积的影响。一般可以用制作效率刻度标准源的基质单独制作一个基体”本底样，并在同样条件下获取其能谱，然后从刻度谱（或对应的全能峰面积）中扣除“基体”本底。7.5.4对反康普顿能谱仪系统的全能峰效率刻度，应特别注意级联辐射核素的相应全能峰面积处理。通常可以利用其同时获取的非反符合谱中相应峰面积，经符合相加修正后，再计算全能峰探测效率。
8样品的准备与测量
8.1方法概述
环境及生物样品中放射性核素的能谱分析，要根据检测的自的和有关要求，采集具有代表性的定量的样品，经过物理或化学等方法进行处理，制成与标准源儿何形状、密度等相同或类似的样品，或制成无源效率验证合格的一定几何形状的样品，置于能谱仪系统的探测器的适当位置获取能谱，以确定特征射线全能峰位置和净峰面积。8.2样品采集原则
样品的采集原则如下。
采集方法和工具宜避免待测样品污染和被测核素损失，采样容器应由天然放射性核素含量低、无人工放射性污染的材料制成，以避免容器使用不当对测量结果的影响。b）
样品运输、保存、预处理、制样和待测等过程避免发生样品自然蒸发、变质、降解、分解和污染等，对于衰变链中气态核素、易挥发核素和易吸附核素等宜避免核素的丢失。5
GB/T16145—2022
样品采集过程中还应防止工作场所和样品之间的交叉污染。d）土壤、水、生物、空气及类似基质样品的采样具体操作及注意事项分别见附录E、附录F、附录G和附录H：根据检测目的和有关要求，结合现场具体情况制定方案，确定检测项自、采样容器、设备、方法、采样点的布置和采样量等。需采集的样品量（W）可采用式（3）来估算：N
W=A.fePYT
式中：
W—采集样品质量或体积，单位为千克（kg）或升（L）或立方米（m）；N——在T时间内，谱仪可测量到的最小计数，通常指核素特征峰面积计数；......3
样品定量分析的最小活度浓度，单位为贝可每千克（Bq/kg）或贝可每升（Bq/L）或贝可A
每立方米（Bq/m\）；
被测量样品所占采样量份额（包括干鲜比和灰鲜比，见附录I的表1.1和表1.2）；相应能量射线全能峰探测效率，单位为计数率每贝可[（计数/s)/Bql；P
相应能量射线发射分支比：
Y—样品预处理回收率；
样品测量活时间，单位为秒（s）。T
估算时因参数N、W、f、e、Y等值在很大范围内可有多种组合，应根据测量的目的要求、现有条件和花费成本最低等原则，实行优化组合来确定采样量的多少。对一台测量装置固定的能谱仪，可根据测量不确定度的要求，对N值和特性参数（f、e、P、Y、T)做出一些估计和假设，然后按A，-W关系曲线确定W值。当样品可能出现多种核素时，应以估计的W值中最大者为采样量A。值可根据现有的资料分析估计，或通过粗略预测来估计。样品按检测要求和方案采集。
8.3样品制备原则
样品的制备应遵循如下原则：
样品制备方法可根据实际使用的谱仪类型、数据处理方法、实验分析目的等具体情况选择；a）
短半衰期核素检测项目要尽快进行预制备和测定、分析，对含有易挥发核素或伴有放射性气体生成的样品，以及需要使母子体核素达到平衡后再测量的样品，要将测量容器密封，并待其达到放射性平衡时再开始测量，否则在数据处理时，要对非平衡核素做出合理的校正；在不影响测量精度的情况下，尽量减少处理步骤，缩短环节，采用简单的方法，以最大限度减少由处理过程引人的测量结果的不确定度（如核素丢失、污染等）：d
土壤、水、生物、空气及类似基质样品的制备及相关注意问题分别见附录E、附录F、附录G和附录H；
常见生物样品的干鲜比和灰鲜比见表1.1和表1.2，部分样品灰化时初始着火的临界温度范围见表1.3。
8.4能谱获取
测量前检查能谱仪，待进入正常工作状态，设定高压、测量时间等有关参数，把制好的样品置于能谱仪探测器的合适位置进行测量。获取样品能谱时，应注意以下几点：应采用与获取效率刻度标准源能谱相同的几何条件和工作状态下测量样品能谱：a)
b）测量时间视能谱仪探测效率、样品中放射性强弱和对特征峰面积统计精确性要求而定：c
低活度样品的长期测量中应注意和控制谱仪的工作状态变化对样品谱的可能影响，测量过程6
小提示：此标准内容仅展示完整标准里的部分截取内容，若需要完整标准请到上方自行免费下载完整标准文档。